第一作者：吴婉婉
通讯作者：李海燕，党东宾
DOI：10.1016/j.apsusc.2026.166174
本研究通过原位生长策略成功构建了稳定的Cs₃Bi₂Br₉/Ta₂O₅ II型异质结。该材料在CO₂光催化转化中表现优异，反应速率高达413.45 μmol g-1h-1，且选择性达到100.00%。其高效性能得益于II型异质结促进了空间电荷分离，有效抑制了载流子复合。此外，该体系完全避免了有毒金属的使用，且无需添加有机牺牲试剂，体现了绿色环保的优势。
2026年2月，《Applied Surface Science》在线发表了河南大学 党东宾团队在光催化领域的最新研究成果。该工作报道了通过原位组装策略构建无铅Cs₃Bi₂Br₉/Ta₂O₅静电异质结，以用于高效的光催化CO₂转化。论文第一作者为：吴婉婉，论文共同通讯作者为：李海燕，党东宾。
将CO₂光催化还原为高附加值碳氢燃料是应对能源危机并推进碳中和目标的有前途的绿色策略。然而，该技术面临着CO₂分子化学惰性强、碳氧键解离能高，以及现有光催化系统太阳光谱响应窄、载流子复合率高和表面活性位点不足等挑战。无铅Cs₃Bi₂Br₉钙钛矿因无毒、高稳定性和强还原能力而成为备受关注的候选材料，但其本身具有较高的载流子复合率。通过将卤化物钙钛矿与Ta₂O₅等具有高比表面积的金属氧化物结合构建异质结，不仅能促进电荷的有效分离，还能优化反应物的表面吸附行为。Ta₂O₅和Cs₃Bi₂Br₉的交错能带结构，为构建具有高效电荷分离特性的优异异质结提供了理论支撑 。
图表解析
图2
形貌与结构特征(图1,图2)：论文通过溶胶-凝胶法制备多孔Ta₂O₅，随后在其上原位生长Cs₃Bi₂Br₉构建复合催化剂。Zeta电位测试表明，Cs₃Bi₂Br₉带正电（+16.7 mV），Ta₂O₅带负电（-12.9 mV），这种互补的电荷分布通过静电相互作用促进了复合物的紧密自组装。HRTEM图像清晰显示了Cs₃Bi₂Br₉(200)晶面与Ta₂O₅(012)晶面的特征衍射条纹，证实了异质结复合材料的成功构建 。
图3
表面化学与界面相互作用(图3)：XPS 高分辨光谱分析揭示了显著的化学位移现象。在最佳复合样品T2中，Cs 3d和Br 3d的结合能均向低场偏移，而Ta 4f和O 1s轨道则表现出向高场偏移。这种系统的结合能偏移表明界面处发生了显著的电荷重新分布，电子自Ta₂O₅转移至Cs₃Bi₂Br₉。
图4
图5
能带结构与气体吸附能力(图4,图5)：漫反射光谱(DRS)显示，复合材料继承了Cs₃Bi₂Br₉的光学特性，将光响应边缘大幅红移至约500 nm 。气体吸附测试表明，得益于多孔Ta₂O₅的引入，T2 复合材料展现出比纯Cs₃Bi₂Br₉更大的比表面积（16.35 m2/g）和增强的 CO₂吸附能力。EPR 测试更证实了样品中存在Bi和O双空位缺陷，有助于CO₂的吸附与活化 。
图6
光催化活性与稳定性测试(图6)：在不添加任何牺牲剂或助催化剂的纯气固相反应系统中，最优异的T2样品实现了413.45 μmol g-1h-1的CO光催化还原产率，是纯Cs₃Bi₂Br₉和Ta₂O₅的4.7倍和22.3倍。该反应对CO具有100% 的选择性。连续6次（共24小时）的循环测试后，CO产率依旧保持稳定，且材料结构（XRD、XPS等）无明显变化，证明了催化剂极高的反应稳定性 。
图7
图8
图9
光电化学性质与机理探究(图7,图8,图9)：瞬态光电流响应增强、电化学阻抗(EIS) 减小以及时间分辨荧光光谱(TRPL)中寿命的缩短，均强有力地证明了该异质结极大促进了光生电子-空穴对的分离与转移。结合原位XPS测试和DFT理论计算（功函数差与差分电荷密度），作者提出了Type-II（II型）异质结机制：光照条件下，电子从Cs₃Bi₂Br₉的导带转移到Ta₂O₅的导带，而空穴从Ta₂O₅的价带转移到Cs₃Bi₂Br₉的价带，从而实现高效的空间载流子分离 。
本文通过一种简单且高效的原位生长策略，成功制备了具有强静电相互作用的 Cs₃Bi₂Br₉/ Ta₂O₅异质结光催化剂。实验结果与理论计算共同证实，多孔 Ta₂O₅ 的引入不仅通过增加比表面积和引入表面缺陷（Bi和O空位）显著增强了对CO₂分子的捕获与活化能力，在纯气固相反应条件下，该体系展现了卓越的催化性能，其 CO 产率达到 413.45 μmol g-1h-1，且具备100%的选择性和优异的长效稳定性。这一研究成果不仅证明了无铅铋基钙钛矿在人工光合作用领域的巨大潜力，也为通过界面工程设计高效、环保的半导体复合材料提供了重要的理论指导和实践参考。
党东宾，教授，博士生导师，河南大学特聘教授。河南省科技创新杰出青年，河南省教育厅学术技术带头人，河南省高等学校青年骨干教师。主持完成国家自然科学基金2项、河南省科技创新杰出青年基金1项等科研项目10余项，发表SCI学术论文120余篇，授权发明专利2项，获得河南省科学技术进步二等奖等各类科研奖励20余项。
李海燕，副教授，硕士生导师，研究方向：半导体纳米材料的制备及其光/电催化性能研究。
Wanwan Wu, Haiyan Li, Dongbin Dang et. al. In-situ grown lead-free perovskite Cs3Bi2Br9 on porous Ta2O5 for boosted gas-solid phase CO2 photocatalytic conversion. Applied Surface Science 2026, 729, 166174.
https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2026.166174
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